Kann jemand LO-TO Splitting erklären?

Die LO-TO-Aufspaltung tritt in einem ionischen (dh polaren) Feststoff wie GaAs oder NaCl auf. Was passiert ist, dass die Entartung der transversal-optischen (TO) und longitudinal-optischen (LO) Phononen bei k = 0 ist gebrochen und das LO-Phonon hat eine größere Energie. Aus physikalischer Sicht ist in der Grenze, dass die Wellenlänge unendlich lang ist (dh k → 0 oder Γ -Punkt), wie soll man Längs- und Queranregung unterscheiden (dh aus grundlagenphysikalischer Sicht wie ist es möglich, dass LO und TO nicht entartet sind)?

Meine andere Frage zu diesem Problem ist, dass diese Aufspaltung nicht auftreten würde, wenn die Bindungen nicht ionisch, sondern kovalent wären. Die Symmetrie des Gitters hat sich jedoch nicht geändert. Wie ist das möglich?

Als Referenz hat GaAs ein Phononendispersionsspektrum, das so aussieht:GaAs-Phononendispersion

während Ge die folgende Phononendispersion hat:Ge Pohonon-Dispersion

Antworten (3)

Die LO-TO-Aufspaltung wird durch die langreichweitige Natur der Coulomb-Wechselwirkung verursacht (dh weil die Fourier-Transformation der Coulomb-Wechselwirkung, 4 π e 2 / Q 2 , ist bei nicht wohldefiniert Q = 0 ). Außerdem tritt es in der Nähe des Zentrums der Brillouin-Zone auf, aber aufgrund von Verzögerungseffekten (dh der endlichen Lichtgeschwindigkeit) nicht genau im Zentrum der Brillouin-Zone. Bei Q = 0 , die Diskrepanz zwischen Längs- und Quermodus schlecht definiert, wie in der Frage angegeben. Es ist unmöglich, den Unterschied zu erkennen.

Tatsächlich beginnt die Aufspaltung nur in einem sehr schmalen Wellenlängenfenster in der Nähe von aufzutreten Q = 0 und bleibt bis zu größeren Wellenvektoren bestehen. Dies wird in einer schönen PRL von 1965 gezeigt: http://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.15.964 . Das relevante Bild ist unten (die durchgezogenen schwarzen Linien sind hier relevant):

Geben Sie hier die Bildbeschreibung ein

Wenn man GaAs mit Elektronen dotiert, verschwindet die LO-TO-Aufspaltung. Dies wird in einer anderen netten PRL gezeigt: http://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.16.999 . Das entsprechende Bild ist unten:

Geben Sie hier die Bildbeschreibung ein

Dies liegt daran, dass die langreichweitige Natur der Coulomb-Wechselwirkung untersucht wird. Daher ist dieser Effekt (LO-TO-Aufspaltung) nicht auf Symmetrie zurückzuführen, sondern tatsächlich auf den langreichweitigen Charakter der Coulomb-Wechselwirkung.

Das LO-TO ist definitiv auf Coulomb zurückzuführen, ist jedoch nicht auf einen niedrigen Wellenvektor beschränkt. In Ihrem Diagramm ist zu sehen, dass LO und TO bei einem hohen Wellenvektor um einen konstanten Betrag geteilt bleiben. Diese Aufteilung ändert sich nur einmal Q beginnt sich den Gitterwellenvektoren anzunähern. Nicht nur das, Ihr Diagramm beantwortet auch die ursprüngliche Symmetriefrage, wie sich Längs- und Quermoden bei q = 0 genau unterscheiden können? Tatsächlich zeigt Ihre Handlung, dass sie sich überhaupt nicht unterscheiden! Die Aufspaltung verschwindet bei q=0, wie es die Symmetrie verlangt. Der Verlust der magnetischen Kopplung bei höher Q verursacht die Spaltung.
@Nanite, danke für deinen Kommentar. Sie haben natürlich Recht mit der LO-TO-Aufteilung; Ich war anfangs etwas zu unbekümmert mit meiner Sprache, die ich jetzt aktualisiert habe. Ich weiß auch nicht, was Sie mit der Magnetkupplung meinen.
Ah ok, vielleicht ist die Terminologie seltsam, aber ich meine, dass im Transversalmodus die elektromagnetische „Reaktionskraft“, die bewirkt, dass sich die Schwingungsfrequenz von der TO-Blankfrequenz ändert, magnetischer Natur ist. Dh die Querströme erzeugen ein Magnetfeld und das oszillierende Magnetfeld wiederum elektrische Felder. Aber bei einem hohen Wellenvektor werden die Magnetfelder in der Amplitude kleiner (aufgrund der dichter gepackten „Streifen“ des Querstroms), und ebenso wird das induktive elektrische Feld kleiner (wiederum durch eine engere Packung).

Um einen Schritt zurückzutreten, würde ich vorschlagen, einen Blick auf Ashcroft und Mermins „Solid State Physics“ zu werfen, wo sie die harmonischen Kristallmoden behandeln (Kapitel 22 in meiner Ausgabe). Nirgendwo legen sie nahe, dass die LO-TO-Spaltung nur in ionischen Feststoffen auftritt.

Stattdessen machen sie deutlich, dass ein Bravais-Gitter auf monoatomarer Basis nur akustische Moden hat. Sobald eine polyatomare Basis eingeführt wird, erhalten Sie die optischen Moden. Jede Asymmetrie in der Basis hebt die Entartung auf und trennt die LO- von den TO-Modi. Im Fall von Ge, wo Sie eine 2-Atom-Basis auf einem fcc-Gitter (diamantkubisch) haben, aber die Atome identisch sind und sich auf symmetrischen Stellen befinden, behalten Sie die Entartung bei Γ Punkt, da Sie, wie Sie betonen, LO nicht von TO-Bewegung unterscheiden können. Wenn Sie auf einem beliebigen Ge-Atom stehen, können Sie auf Basis der Einheitszelle nicht unterscheiden, welches welches ist.

Bei GaAs (das ich nicht als Ionenkristall betrachte) mit einer Zinkblende-Struktur (die Ge mit einer 2-Atom-Basis auf fcc sehr ähnlich sieht, aber die beiden Atome unterschiedlich sind), ist die Situation anders. Sie können feststellen, ob Sie auf einem Ga-Atom stehen und sich die nächsten As-Nachbarn ansehen, oder ob Sie stattdessen auf einem As-Atom stehen und die nächsten Ga-Nachbarn betrachten. Ga und As sind unterschiedliche Atome mit unterschiedlichen Massen, was zu leicht unterschiedlichen Bewegungsenergien führt. Im Extremfall ist Bild 1 der Basismodus, dass die Ga-Atome stillstehen und sich die As-Atome bewegen, im Gegensatz zu den stillstehenden As-Atomen und dem sich bewegenden Ga-Atom - die harmonische Bewegung wird eindeutig anders sein, obwohl das interatomare Potential dasselbe ist , da die Atome unterschiedliche Massen haben.

Grundsätzlich deutet der Vergleich Ihrer ersten Frage mit Ihrer zweiten darauf hin, dass jemand Sie in Ihrem Denken in die Irre geführt hat. Ionische vs. nichtionische Bindung ist überhaupt nicht das Problem - die Symmetriebrechung der polyatomaren Basis ist der gesamte Unterschied. Tatsächlich macht der Vergleich, den Sie zwischen Ge und GaAs ziehen, diesen Punkt deutlich - da Ga und As im Periodensystem auf beiden Seiten von Ge sitzen und Ge und GaAs (im Grunde) dieselbe atomare Konfiguration in ihren Kristallen, ihren Phononenkurven, haben am Ende sehr ähnlich aussehen (selbst die Energien sind ziemlich ähnlich). ABER - GaAs zeigt die Aufspaltung: Ga ≠ Als, während Ge = Ge. Es liegt alles in der (a)Symmetrie der Basis...

Vielen Dank für Ihre ausführliche Antwort! Ich denke jedoch, dass die Spaltung etwas tiefer ist als die Symmetrie. Das Buch, das mich zu dieser Frage geführt hat, war das Buch von Yu und Cardona. Hier stellen sie fest: „Bei Wellenvektoren nahe, aber nicht genau am Zonenzentrum, ist die LO-Phononenfrequenz in GaAs und anderen Zinkblende-Kristallen höher als die der TO-Phononen. Der Grund liegt in der teilweise ionischen Natur der Bindung in Zinkblende-Kristalle. Beispielsweise tragen in GaAs die As-Atome mehr Elektronen zur Bindung bei als die Ga-Atome.“
@Xcheckr - Ich bin mit der Argumentation des Buches unzufrieden. Ich glaube, dass die Autoren ein ähnliches Argument für zwei beliebige unterschiedliche Atome (oder mehr) in einer Basis vorbringen würden - sie wären niemals "perfekt kovalent", also hätten sie immer einen gewissen ionischen Charakter. Aber sie hätten diesen ionischen Charakter, einfach weil sie nicht identisch sind. Nehmen Sie zum Beispiel eine perfekt geordnete Si-Ge-Legierung (dh Si-Ge als Basis auf fcc, also Zinkblende im Aufbau). Sie können diese Struktur (die ich kenne) nicht erstellen, aber Sie hätten immer noch nicht degenerierte LO-TO-Modi. Aber ist es teilweise ionisch?
Ich denke, das geht am Ziel vorbei. Nehmen Sie die einfachere Struktur von NaCl. Dort liegen die drei optischen Modi physikalisch identisch bei k = 0 wegen kubischer Symmetrie. Sie können sie physikalisch nicht unterscheiden, ihre Verschiebungseigenvektoren sind aufgrund der kubischen Symmetrie gleich. Trotzdem erhalten Sie eine LO-TO-Aufteilung, je nachdem, ob k parallel oder senkrecht zur Atombewegung ist. Dies ist die Coulomb-Wechselwirkung, die im Spiel ist. Sehen Sie hier einige DFT-Berechnungen im Vergleich zum Experiment: dipc.ehu.es/frederiksen/inelastica/index.php/NaCl
Was diese Antwort beschreibt, ist die Aufspaltung optischer Phononentartungen aus Gründen der Kristallsymmetrie, die sich im Ursprung stark von der LO-TO-Aufspaltung unterscheidet.

Das sind zwei verschiedene Probleme. Was Jon sagte, ist richtig. Es erklärt jedoch nicht die LO-TO-Aufteilung. Wie Jon sagte, weil Sie erkennen können, wann Sie sich auf einem Ga- oder As-Atom befinden, wird die Entartung der optischen Moden am Gamma-Punkt aufgehoben. Dies betrifft die Trennung von 3 verschiedenen optischen Modi. Das Phänomen, auf das sich Cardona bezieht, beinhaltet jedoch Polaritonen. Bei Infrarot-Phonon-Modi teilt sich der Modus selbst aufgrund der Polarität des Materials in 2 auf, einen TO und LO. Eine einfache Erklärung dafür gibt es im Buch von Mark Fox im Kapitel Phononen.

Ich hoffe, das ist hilfreich.

Eine einfache Erklärung dafür gibt es im Buch von Mark Fox im Kapitel Phononen. Können Sie die "einfache Erklärung" für diejenigen zusammenfassen, die ohne das Buch sind? Ansonsten scheint dies nur die Wiederholung von Informationen zu sein, die bereits in den anderen Beiträgen enthalten sind.
Ja, es sind Polaritonen beteiligt, aber das ist nur der Effekt der Verzögerung. Die Aufspaltung ist tatsächlich auf den langreichweitigen Charakter der Coulomb-Wechselwirkung zurückzuführen, wie hier beschrieben: thiscondensedlife.wordpress.com/2015/06/27/…
Kann jemand LO-TO Splitting erklären?
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