Wie erklärt man den Impuls eines absorbierten Photons?

Einführung

Die Impulsübertragung wird richtig berücksichtigt, wenn man den Bewegungsschwerpunkt mit einbezieht$\mathbf R$des Atoms als dynamische Variable. Die Durchführung der Dipolnäherung ermöglicht es, alle Elektronen so zu behandeln, als würden sie mit einem Feld im Zentrum des Atoms interagieren.$\mathbf F(\mathbf R,t)$, aber jetzt$\mathbf R$ein Operator auf den Schwerpunktfreiheitsgraden ist, was bedeutet, dass Übergangswahrscheinlichkeiten dies berücksichtigen müssen.

In Begriffen des Handwinkens kann der Interaktions-Hamiltonian umformuliert werden als

$$\hat H_\mathrm{int}=\mathbf d\cdot\mathbf F(\mathbf R,t),$$ Wo $\mathbf d$ist ein Dipoloperator, der auf die internen, elektronischen Freiheitsgrade einwirkt, und $\mathbf F(\mathbf R,t)$ist ein Feldoperator, der von abhängt $\mathbf R$. Zwischen einem Anfangszustand müssen Übergangswahrscheinlichkeiten genommen werden $|\Psi_i⟩=|\chi_i⟩|\psi_i⟩$das ist ein gemeinsamer Zustand der inneren Freiheitsgrade im Zustand $|\psi_i⟩$und das Zentrum der Massenbewegung im Zustand $|\chi_i⟩$, und einem analogen Endzustand. Die Gesamtübergangswahrscheinlichkeit enthält dann einen räumlichen Anpassungsfaktor $$\left\langle\chi_f|\mathbf F(\mathbf R,t)|\chi_i\right\rangle$$ die die Impulsübertragung steuert. Also, wenn beides $|\chi_i⟩$und $|\chi_f⟩$einen bestimmten linearen Impuls haben und das Feld monochromatisch ist, dann der Feldimpuls $\hbar\mathbf k$muss genau der Impulsdifferenz zwischen den beiden entsprechen, sonst verschwindet die Übergangsamplitude.

Ich gebe unten eine detailliertere Darstellung dieser Berechnung. Referenzen sind relativ schwer zu finden, weil sie in einem Meer von Doppler-Kühlungspapieren und Lehrbüchern untergehen, aber SJ van Enk's Selection rules and center-of-mass motion of ultracold Atoms ( Quantum Opt. 6 , 445 (1994) , Eprint ) gibt eine gute Einführung, der ich weiter unten folge.

Relevanz

Bevor ich zu einigen mathematischen Details komme, möchte ich darauf eingehen, warum es im Allgemeinen in Ordnung ist, nichts von dem, was folgt, zu tun. Nur sehr wenige einführende Lehrbücher enthalten etwas davon, und es wird in der alltäglichen Physik selten berücksichtigt, aber es ist definitiv für die Energie- und Impulserhaltung erforderlich. Also was gibt?

Dafür gibt es zwei Gründe.

• Der erste ist, dass die beteiligten Energieveränderungen am Anfang wirklich nicht so groß sind. Betrachten Sie zum Beispiel die Lyman-$\alpha$Wasserstofflinie, die eine relativ hohe Frequenz (und damit einen Photonenimpuls) hat und auf einem leichten Atom auftritt, daher sollte der Effekt relativ stark sein. Der Photonenimpuls fühlt sich signifikant an$p=m_\mathrm{H}\times 3.3\:\mathrm{m/s}$, aber die Geschwindigkeitsänderung, die es verleiht, ist winzig in Bezug auf die atomare Einheit der Geschwindigkeit,$\alpha c=2.18\times 10^{6}\:\mathrm{m/s}$.

  Noch wichtiger ist, dass die kinetische Energie für die Änderung gering ist$\tfrac1{2m_\mathrm{H}}p^2=55\:\mathrm{neV}$, so dass es für eine fraktionale Verstimmung in der Größenordnung von verantwortlich ist$5\times 10^{-9}$in Bezug auf die Frequenz, die der Übergang hätte, wenn das Atom fixiert wäre. Dies ist mit Präzisionsspektroskopie machbar, aber Sie benötigen alle diese neun signifikanten Zahlen in Ihrem Nachweisgerät, um sie nachweisen zu können.

• Um das Ganze noch schlimmer zu machen, werden die winzigen Photonenstöße im Allgemeinen von den vergleichsweise großen Schwankungen in der Position des Atoms aufgrund seiner thermischen Bewegung übertönt. Bei Raumtemperatur,$k_B T\approx 26\:\mathrm{meV}$, was bedeutet, dass die Bewegung des Atoms und die damit einhergehende (unkontrollierte) Doppler-Verschiebung eine große Doppler-Verbreiterung verursachen , die den Photonenrückstoß vollständig maskieren wird. (Für Wasserstoff bei Raumtemperatur ist der Effekt eine fraktionale Verbreiterung in der Größenordnung von$10^{-5}$, also sieht die Linie immer noch schmal aus, aber sie liegt in der Größenordnung von$30\:\mathrm{GHz}$, im Vergleich zu den$530\:\mathrm{MHz}$Verschiebung vom Photonenrückstoß.)

  Dies ist jedoch kein Problem, wenn Sie Ihre Atome auf eine angemessene Temperatur abkühlen können. Wenn Sie auf Temperaturen in der Größenordnung von herunterkommen können$p^2/2mk_B\approx0.64\:\mathrm{mK}$, dann sind die Auswirkungen deutlich messbar. In der Tat verwenden Sie normalerweise den Photonenrückstoß, um mit der Doppler-Kühlung zu kühlen, um dorthin zu gelangen (obwohl dies normalerweise nicht ausreicht und Sie zusätzliche Schritte der Sub-Doppler-Kühlung wie Sisyphus- oder Seitenbandkühlung benötigen , um den Job zu beenden).

Andererseits wurden all diese Herausforderungen überwunden, und die Beobachtung des Photonenrückstoßes ist seit ungefähr vierzig Jahren mehr oder weniger routinemäßig möglich. Moderne hochpräzise Spektroskopietechniken können weit über 15 oder 16 signifikante Zahlen erreichen, und der Photonenrückstoß ist ein wesentlicher Bestandteil der Theorie und des experimentellen Werkzeugkastens.

Schrauben und Muttern

Stellen Sie sich einen Haufen geladener Teilchen vor$q_i$und Masse$m_i$an Positionen$\mathbf r_i$, die einem durch das Vektorpotential beschriebenen Strahlungsfeld ausgesetzt sind$\mathbf A(\mathbf r,t)$im Strahlungsmesser (so$\nabla\cdot\mathbf A(\mathbf r,t)=0$) und einem (translationsinvarianten) Potential unterliegen$\hat V=V(\mathbf r_0,\ldots,\mathbf r_N)$. Der vollständige Hamiltonian für das System ist gegeben durch

$$\begin{align} \hat H &= \sum_i \frac1{2m_i}\left(\mathbf p_i-q_i\mathbf A(\mathbf r_i,t)\right)^2+\hat V \\&= \sum_i\left[\frac{\mathbf p_i^2}{2m_i}-\frac{q_i}{m_i}\mathbf p_i\cdot\mathbf A(\mathbf r_i,t)+\frac{\mathbf A(\mathbf r_i,t)^2}{2m_i}\right]+\hat V \\&= \sum_i\frac{\mathbf p_i^2}{2m_i}+\hat V-\sum_i\frac{q_i}{m_i}\mathbf p_i\cdot\mathbf A(\mathbf r_i,t) +\sum_i\frac{\mathbf A(\mathbf r_i,t)^2}{2m_i}. \end{align}$$ Der quadratische Term $\sum_i\frac{\mathbf A(\mathbf r_i,t)^2}{2m_i}$ist als diamagnetischer Term bekannt und kann im Allgemeinen unbedenklich ignoriert werden, da er mit einer trivialen Eichtransformation innerhalb der Dipolnäherung eliminiert werden kann . (Außerhalb müssen Sie sich darum kümmern.)

Die Hauptwechselwirkung ist dann hamiltonisch

$$\hat H_\mathrm{int}=-\sum_i\frac{q_i}{m_i}\mathbf p_i\cdot\mathbf A(\mathbf r_i,t).$$ (In den meisten Fällen ist diese 'Geschwindigkeitsmesser'-Wechselwirkung hamiltonisch von der Form $\mathbf p\cdot\mathbf A$kann über eine Eichtransformation in ein vertrauteres umformuliert werden $\mathbf r\cdot\mathbf E$-Stil-Interaktion in der Längenlehre. Dies ist hier jedoch nicht wirklich notwendig, daher bleibe ich bei der Geschwindigkeitsanzeige.)

Transformationen koordinieren

Um die Rolle des Massenschwerpunkts aufzudecken, transformieren wir in die Variablen

$$\mathbf R=\sum_{i=0}^N\frac{m_i}{M}\mathbf r_i \quad\text{and}\quad \newcommand{\rro}{\boldsymbol{\rho}} \rro_i=\mathbf r_i-\mathbf r_0 \quad\text{for }i=1,\ldots, N$$ mit $M=\sum_im_i$, und wo die Position des nullten Teilchens (also des Kerns) als dynamische Variable wegfällt. Die Impulse transformieren sich als $$\mathbf P=\sum_{i=0}^Np_i \quad\text{and}\quad \newcommand{\ppi}{\boldsymbol{\pi}} \ppi_i=\mathbf p_i-\frac{m_i}{M}\sum_{j=0}^N\mathbf p_j$$ und die inversen Beziehungen gelesen $$\begin{align} \mathbf r_0&=\mathbf R-\sum_{j=1}^N\frac{m_j\rro_j}{M} & & \mathbf r_i=\mathbf R+\rro_i-\sum_{j=1}^N\frac{m_j\rro_j}{M} \\ \mathbf p_0&=\frac{m_0}{M}\mathbf P-\sum_{j=1}^N\ppi_j & & \mathbf p_i=\frac{m_i}{M}\mathbf P+\ppi_i .\end{align}$$

Das Vektorpotential kann schließlich einfach am Massenmittelpunkt angenähert werden, so

$$\mathbf A(\mathbf r_0,t)\approx\mathbf A(\mathbf r_i,t)\approx\mathbf A(\mathbf R,t).$$ Der Wechselwirkungs-Hamiltonian lautet dann $$\begin{align} \hat H_\mathrm{int} &= -\frac{q_0}{m_0}\mathbf p_0\cdot\mathbf A(\mathbf r_0,t) -\sum_{i>0}\frac{q_i}{m_i}\mathbf p_i\cdot\mathbf A(\mathbf r_i,t) \\&= -\frac{q_0}{m_0}\left( \frac{m_0}{M}\mathbf P-\sum_{i>0}\ppi_i \right)\cdot\mathbf A(\mathbf R,t) -\sum_{i>0}\frac{q_i}{m_i}\left( \frac{m_i}{M}\mathbf P+\ppi_i \right)\cdot\mathbf A(\mathbf R,t) \\&= \sum_{i>0} \left(\frac{q_0}{m_0}-\frac{q_i}{m_i}\right)\ppi_i\cdot\mathbf A(\mathbf R,t) \end{align}$$ für ein neutrales System.

Übergangsamplituden

Das ist wirklich alles, was man braucht. Die Übergangswahrscheinlichkeit von einem Anfangszustand$|\Psi_i⟩$zu einem möglichen Endzustand$|\Psi_f⟩$kann einfach gelesen werden als

$$⟨\Psi_f|\hat H_\mathrm{int}|\Psi_i⟩,$$ mit einigen weiteren Feinheiten, wenn man mit der Zeitentwicklung streng sein will, und leite zB die goldene Regel von Fermi ab.

Wenn der Massenschwerpunkt im Raum festgehalten wird, dann kommt es nur auf das atomare Dipolmoment an, das für diese Wechselwirkung hamiltonisch lautet

$$\sum_{i>0}\left(\frac{q_0}{m_0}-\frac{q_i}{m_i}\right)⟨\psi_f|\ppi_i|\psi_i⟩,$$ zwischen internen Zuständen genommen $|\psi_i⟩$und $|\psi_f⟩$; diese wird dann mit dem festen Vektorpotential punktiert $\mathbf A(\mathbf R,t)$Um die Übergangsrate zu geben.

Für einen dynamischen Schwerpunkt aber, der im Stand ansetzt$|\chi_i⟩$und die wir beim Staat sondieren$|\chi_f⟩$, lautet die volle Übergangswahrscheinlichkeit

$$\sum_{i>0}\left(\frac{q_0}{m_0}-\frac{q_i}{m_i}\right)⟨\psi_f|\ppi_i|\psi_i⟩ \cdot ⟨\chi_f|\mathbf A(\mathbf R,t)|\chi_i⟩.$$

Hier das Matrixelement$⟨\chi_f|\mathbf A(\mathbf R,t)|\chi_i⟩$steuert direkt die Absorption eines Impulsquantums in den Massenschwerpunktzustand. Um die volle Impulserhaltung zu erhalten, sollten Sie wirklich ein Beispiel mit einem monochromatischen Feld betrachten,

$$\mathbf A(\mathbf R,t)=\mathbf A_0\cos(\mathbf k\cdot\mathbf R-\omega t),$$ Das Feld liefert also einen wohldefinierten Impulsbeitrag und mit Anfangs- und Endzuständen, die bestimmte Impulse haben $\mathbf k_i$und $\mathbf k_f$bzw. - dh ebene Wellen mit diesen Wellenvektoren. Das Matrixelement lautet dann $$\begin{align} ⟨\chi_f|\mathbf A(\mathbf R,t)|\chi_i⟩ &= \mathbf A_0 \int\frac{\mathrm d\mathbf R}{(2\pi\hbar)^3} e^{i(\mathbf k_i-\mathbf k_f)\cdot\mathbf R/\hbar}\cos(\mathbf k\cdot\mathbf R-\omega t) \\&= \frac12\mathbf A_0\left( \delta(\mathbf k_i-\mathbf k_f+\mathbf k)e^{-i\omega t} + \delta(\mathbf k_i-\mathbf k_f-\mathbf k)e^{+i\omega t} \right). \end{align}$$ In einem Bild mit quantisiertem Feld wird der erste Term mit positiver Frequenz zu einem Vernichtungsoperator, der ein Photon von dem Feld subtrahiert und hinzufügt $\hbar\mathbf k$Impuls zur Bewegung des Massenmittelpunkts, und der zweite Term wird zu einem Erzeugungsoperator, der ein Photon emittiert, während er eliminiert $\hbar\mathbf k$Impuls aus der Bewegung des Atoms. Wenn Sie ein klassisches Feld mit quantisierter Materie verwenden, müssen Sie bei der Näherung mit rotierenden Wellen normalerweise nur den ersten Term für die Absorption und nur den zweiten Term für die Emission beibehalten, mit den entsprechenden Auswirkungen auf den Schwerpunktimpuls.

Energie

Was ist schließlich mit der kinetischen Energie? Naiverweise sollte die Photonenenergie idealerweise etwas höher als die Übergangsenergie sein, um den Anstieg der kinetischen Energie des Massenschwerpunkts zu berücksichtigen (dabei wird vergessen, dass der Laser das Atom auch verlangsamen kann, wenn es in den Laser fliegt und der Laser ist rotverschoben, aber es ist wirklich alles gleich). Wie rechnet man das ab?

Tatsächlich werden Sie feststellen, dass ich überhaupt nicht über Energieüberlegungen gesprochen habe, und ich habe sicherlich keine Beziehung zwischen den inneren Anfangs- und Endzuständen und dem atomaren Hamiltonian aufgezwungen. Wie sich herausstellt, wird die externe Bewegung genauso behandelt.

Zu Beginn habe ich den Hamiltonian in einen atomaren und einen Interaktionsteil aufgeteilt:

$$\hat H = \sum_i\frac{\mathbf p_i^2}{2m_i}+V(\mathbf r_0,\ldots,\mathbf r_N)-\sum_i\frac{q_i}{m_i}\mathbf p_i\cdot\mathbf A(\mathbf r_i,t) =\hat H_\mathrm{at}+\hat H_\mathrm{int}$$ (Für ein quantisiertes Feld müssten Sie natürlich auch einen Feld-Hamilton-Operator einbeziehen.) Nun ist der atomare Hamilton-Operator, wie gesagt, eine Funktion der einzelnen Koordinaten, aber idealerweise wollen wir ihn in Bezug auf das interne Plus-Zentrum umformulieren. Massenkoordinaten. Das ergibt dann $$\hat H_\mathrm{at} =\frac{\mathbf P^2}{2M} +\left[ \sum_{i>0}\frac{\ppi_i^2}{2\mu_i}+\sum_{i\neq j>0}\frac{\ppi_i\cdot\ppi_j}{2m_0} + V(\mathbf 0,\rro_1,\ldots ,\rro_N) \right] =\hat H_\mathrm{COM}+\hat H_\mathrm{el}.$$ Die kinetische Energie des Massenschwerpunkts wird direkt berücksichtigt, und der interne Hamiltonian $\hat H_\mathrm{el}$diagonalisieren wir tatsächlich, wenn wir die elektronischen Eigenzustände finden. (Hier $\mu_i=(m_i^{-1}+m_0^{-1})^{-1}$ist der $i$ten reduzierten Masse, und die Kreuzkinetikterme werden im Allgemeinen durch die große Kernmasse unterdrückt $m_0$.)

Noch wichtiger ist jedoch, dass, wenn wir sagen wollen, dass das System durch Absorption eines Photons von einem Zustand bestimmter Energie in einen anderen Zustand bestimmter Energie übergegangen ist, es von einem Eigenzustand in einen anderen des vollständigen atomaren Hamiltonschen Zustands übergehen muss$\hat H_\mathrm{at}$, und dazu gehört auch der Schwerpunktfreiheitsgrad. Die Photonenenergie muss dann die Energieänderung im Ganzen berücksichtigen, nicht nur den elektronischen Übergang.