Optische Auswahlregeln für Singulett- und Triplett-Exzitonen

Ich habe Probleme, die Quelle der Behauptung aufzuspüren, dass nur Singulett-Exzitonen (Para-Exzitonen) optisch angeregt werden können (wobei der Effekt der Singulett-Triplett-Zustandsmischung aufgrund der Spin-Orbit-Wechselwirkung ignoriert wird). Siehe zum Beispiel Abschnitt II von Overhauser oder die letzten Absätze von Gross .

Die Behauptung erscheint vernünftig im Vergleich zur Atomtheorie im LS-Kopplungslimit, wo wir die Auswahlregel haben Δ S = 0 . Betrachten wir jedoch die Spin-Komponente der Exziton-Wellenfunktion:

| S = 0 , M = 0 ⟩ = 1 2 ( | ↑ ⟩ e | ↓ ⟩ H − | ↓ ⟩ e | ↑ ⟩ H ) } Unterhemd | S = 1 , M = 1 ⟩ = | ↑ ⟩ e | ↑ ⟩ H | S = 1 , M = 0 ⟩ = 1 2 ( | ↑ ⟩ e | ↓ ⟩ H + | ↓ ⟩ e | ↑ ⟩ H ) | S = 1 , M = − 1 ⟩ = | ↓ ⟩ e | ↓ ⟩ H } Triplett
Die M = 0 Zustände sowohl für das Singulett- als auch für das Triplett-Exziton weisen ein Elektron und ein Loch auf, die mit entgegengesetzt ausgerichteten Spins gepaart sind (einer ist Spin-up, während der andere Spin-down ist). Wenn wir die Tatsache berücksichtigen, dass ein Loch einen Spin hat, der demjenigen des Zustands entgegengesetzt ist, aus dem das Elektron entfernt wurde, entspricht jeder dieser beiden Exzitonenzustände einem Elektron, das in das Leitungsband befördert wird, während es seine Spinorientierung beibehält. Auf dieser Grundlage würde ich erwarten, dass beide Zustände zu optisch erlaubten Übergängen führen sollten. Was fehlt mir hier?

Antworten (2)

Sie können die Auswahlregel verstehen, indem Sie die Übergangsdipolmatrix berechnen. Zum Beispiel für die Singulett-Anregung | 0 , 0 ⟩ :

⟨ 0 | μ | 0 , 0 ⟩ = 1 2 [ ⟨ ↑ | e   μ   ( K ^ | ↓ ⟩ H ) − ⟨ ↓ | e   μ   ( K ^ | ↑ ⟩ H ) ] = 1 2 ( − μ ⟨ ↑ | ↑ ⟩ − μ ⟨ ↓ | ↓ ⟩ ) = − 2 μ
Mit K ^ der Zeitumkehroperator, μ das Übergangsdipolmoment und | 0 ⟩ der Vakuumzustand. In ähnlicher Weise können Sie lösen, dass die Übergangsdipolmatrizen aller Triplettzustände Null sind.

Das habe ich gesucht. Das zusätzliche Minuszeichen von K, das im ersten Term arbeitet, ist entscheidend! Danke!

Der S = 1 , M = 0 Zustand ist ein Triplett-Zustand, genau wie der S = 1 , M = ± 1 Zustände. Alle drei Triplett-Unterzustände sind gleichermaßen von der betroffen Δ S = 0 Auswahlregel.

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