"Fehlende Inversionssymmetrie" im Kristall?

Das Vorhandensein oder Fehlen von Inversionssymmetrie in einem Medium hat einen direkten Einfluss auf die Arten von nichtlinearen Wechselwirkungen, die es unterstützen kann; speziell,

Medien mit Inversionssymmetrie können nichtlineare Effekte gerader Ordnung nicht unterstützen.

Der Grund dafür ist, dass das Hinzufügen einer geraden Harmonischen zur Grundwelle eine asymmetrische Abhängigkeit des elektrischen Felds ergibt, und dies ist nur möglich, wenn das Medium selbst asymmetrisch ist.

Leider macht die doppelt-negative Formulierung des Symmetrie-Ergebnisses eine Menge Kopfgymnastik, daher wird es normalerweise in seiner kontrapositiven Form formuliert,

das Fehlen einer Inversionssymmetrie ermöglicht es einem Medium, nichtlineare Effekte gerader Ordnung zu unterstützen,

solange es keine anderen externen Faktoren gibt, die diese Wirkungen ebenfalls behindern. In Bezug auf das Ergebnis, das Sie aus Symmetrieüberlegungen erhalten, ist dies die verworrenere Aussage, aber sie ist praktisch nützlicher, daher wird sie normalerweise so formuliert.

"Inversionssymmetrie" ist die Eigenschaft, dass das Material gleich bleibt, wenn Sie die Position ändern$\mathbf r_j$jedes Teilchens$j$zu seinem 'Umgekehrten',$-\mathbf r_j$. Da wir Materialien typischerweise bewegen können, ist dies gleichbedeutend mit der Aussage, dass das Medium mit seinem Spiegelbild identisch ist. Dies gilt beispielsweise für ein Gas (wenn die$\mathbf r_j$sind zufällig, dann die$-\mathbf r_j$wird auch zufällig sein), oder für Kristalle wie kubisch-raumzentrierte Gitter:

Andererseits haben bestimmte Gitter nicht diese Symmetrie, wie man sie bekommt, wenn man das Atom in der Mitte zu einer der Flächen der kubischen Elementarzelle verschiebt :

Hier ist die Symmetrie gebrochen, und wenn Sie alle Koordinaten in Bezug auf (sagen wir) das mittlere Atom umkehren, stellen Sie das ursprüngliche Gitter nicht mehr wieder her.

Es ist ziemlich leicht einzusehen, warum diese Asymmetrie für die Erzeugung der zweiten Harmonischen notwendig ist. Angenommen, die zweite Harmonische hat ein Maximum in der$+z$Richtung gleichzeitig mit dem Grundton, so dass sie sich konstruktiv ergänzen. Wenn Sie eine halbe Periode der Grundwelle warten, wird ihr elektrisches Feld im sein$-z$Richtung, aber die zweite Harmonische hat eine volle Periode durchlaufen und zeigt in diese Richtung$+z$, so dass die beiden destruktiv interferieren.

Das bedeutet, dass das Maximum des Gesamtfeldes im stärker ist$+z$Richtung als in der$-z$Richtung. Das ist wirklich bemerkenswert! Insbesondere muss das Medium selbst asymmetrisch sein, um zu „wissen“, in welche Richtung die stärkeren Felder gehen müssen. Wenn das Medium Inversionssymmetrie hat, dann die$+z$und$-z$Richtungen sind äquivalent, und eine asymmetrische Ausgabe wie diese ist unmöglich.

Betrachten Sie andererseits einen Prozess mit ungerader Ordnung wie die Erzeugung der dritten Harmonischen. Hier ist eine Halbintegralperiode der Grundwelle auch eine Halbintegralperiode der Harmonischen, was bedeutet, dass sie sich in jeder Halbwelle in der gleichen Richtung addieren und die Ausgabe symmetrisch ist.

Tatsächlich geht diese Auswahlregel - das Verbot von geraden Harmonischen in inversionssymmetrischen Medien - die harmonische Skala ganz nach oben, einschließlich Phänomenen, bei denen das Feld stark genug ist, um aus der störenden Behandlung in Davids Antwort auszubrechen . Das schönste Beispiel ist die Erzeugung hoher Harmonischer , die Sie in Gasstrahlen erhalten, wenn der antreibende Laser stark genug ist, dass das elektrische Feld des Lasers ungefähr den inneren elektrischen Feldern des Atoms entspricht. In diesem Fall erhalten Sie eine vernünftige Antwort bei sehr hohen harmonischen Ordnungen (der Rekord liegt bei etwa 5000 ( doi )) und Sie erhalten ein sehr flaches Plateau, bei dem die Antwort nicht wirklich mit der harmonischen Ordnung abfällt:

Beachten Sie insbesondere, dass alle geradzahligen Harmonischen fehlen. Hier zeichne ich die Reaktion eines einzelnen, symmetrischen Atoms auf, was bedeutet, dass nicht einmal Ordnungen auftreten können. Für inversionssymmetrische Medien gilt diese Beziehung also bis auf die Skala der geraden ganzen Zahlen.

In der nichtlinearen Optik scheint der typische Ansatz zu sein: Nehmen Sie die Beziehung zwischen Polarisation und elektrischem Feld$P=\epsilon_0 \chi E$und fangen Sie an, Korrekturterme basierend auf der Taylor-Reihe hinzuzufügen.

Dieses besondere Phänomen, die Erzeugung der zweiten Harmonischen, kann nur von den geraden Termen in der Reihe auftreten. Die räumliche Inversion tritt bei der Durchführung des Austauschs auf$\textbf{r} \rightarrow -\textbf{r}$, was impliziert$P\rightarrow-P$und$E\rightarrow -E$(da sie Vektoren sind). Wenn die räumliche Inversion symmetrisch ist (auch bekannt als die Beziehung zwischen$P$und$E$nach der Inversion unverändert bleibt), dann impliziert dies, dass die geraden Terme 0 sein müssen,$\chi^{(even)}=0$.

Nach meinem Verständnis hat es keine tiefe Bedeutung. Inversionssymmetrie ist nur ein Jargon, um zu sagen, dass die geraden Terme 0 sind. Bearbeiten: Beim Lesen der anderen Antworten steckt eine gewisse Bedeutung dahinter. Die Inversionssymmetrie basiert darauf, ob die Kristallstruktur unter Inversion symmetrisch ist.

Quelle: Nichtlineare Optik ist nicht wirklich mein Gebiet. Ich habe die Antwort auf Seite 21 des Buches Extreme Nonlinear Optics: An Introduction bei Google Books gefunden.

Ich habe vor ein paar Monaten diese kleine Animation für Wikipedia gemacht, teilweise um genau dieses Problem zu verdeutlichen ...

Ein Elektron (violett) wird durch eine sinusförmig oszillierende Kraft, dh das elektrische Feld des Lichts, von einer Seite zur anderen geschoben. Da sich das Elektron jedoch in einer Umgebung mit anharmonischer potentieller Energie befindet (schwarze Kurve), ist die Elektronenbewegung nicht sinusförmig. Die drei Pfeile zeigen die Fourier-Reihe der Bewegung: Der blaue Pfeil entspricht der gewöhnlichen (linearen) Suszeptibilität, der grüne Pfeil entspricht der Erzeugung der zweiten Harmonischen und der rote Pfeil entspricht der optischen Gleichrichtung.

Da Sie nach der Erzeugung der zweiten Harmonischen fragen, konzentrieren wir uns auf den grünen Pfeil.

In einem inversionssymmetrischen Kristall gibt es für jedes Elektron zwei Möglichkeiten.

(A) Viele der Elektronen befinden sich in einer inversionssymmetrischen lokalen Umgebung. Stellen Sie sich also vor, dass die schwarze Kurve für dieses Elektron symmetrisch ist, links und rechts gleich, und nicht schief wie die, die ich hier gezeichnet habe. Wenn Sie darüber nachdenken, kann es in diesem Fall keinen grünen Pfeil geben. Versuchen Sie sich vorzustellen, warum. Der grüne Pfeil verursacht garantiert eine schiefe, asymmetrische Bewegung.

(B) Der Rest der Elektronen ist gepaart, wobei ein Elektron eine Kurve hat, die nach links schief ist, und sein Geschwister hat eine Kurve, die nach rechts schief ist. Die grünen Pfeile für diese beiden Elektronen wären in jedem Moment entgegengesetzt. Die Strahlung der zweiten Harmonischen von einem dieser Elektronen würde also die Strahlung der zweiten Harmonischen von seinem Geschwister genau aufheben.

Übrigens gilt das gleiche Argument für die optische Entzerrung (die roten Pfeile). Es passiert nicht in einem inversionssymmetrischen Kristall. Und dasselbe gilt für die Erzeugung der vierten Harmonischen, der sechsten Harmonischen usw.

Das Brechen der Inversionssymmetrie ist für nichtlineare optische Effekte gerader Ordnung erforderlich. Das Prototypphänomen ist die Erzeugung zweiter Harmonischer , bei der im Medium eine Polarisation mit der doppelten Frequenz der anregenden Strahlung induziert wird. Die Polarisation, die mit der doppelten ursprünglichen Frequenz oszilliert, erzeugt Strahlung mit dieser Frequenz (der zweiten Harmonischen).

Wenn das Medium Inversionssymmetrie hat, dann ist die Reaktion des Mediums unabhängig von der Ausrichtung dieselbe. Der Polarisationsgrad in "positiver" Richtung ist derselbe wie in "negative". Die Polarisationsantwort kreuzt den Nullpunkt symmetrisch genau in der Mitte der Auslenkung. Die Auslenkungen der Polarisation sind in positiver und negativer Richtung gleich . Die Fourier-Komponenten der Störung können nur Beiträge ungerader Ordnung haben. Die Erzeugung von Oberschwingungen niedrigster Ordnung in solchen Systemen ist die Erzeugung von Oberschwingungen der dritten Ordnung .

Wenn dem Medium Inversionssymmetrie fehlt, unterscheiden sich die Auslenkungen in positiver Richtung von denen in negativer Richtung. Die Antwort ist nicht symmetrisch: Die Nulldurchgänge sind nicht symmetrisch angeordnet, und die Auslenkungen auf beiden Seiten eines Nulldurchgangs sind nicht gleich. Dies führt zu gleichmäßigen Ordnungsbeiträgen zu den Fourier-Komponenten.

Hier sagt ein Bild mehr als tausend Worte. Hier ist eine von Wikipedia , aber ich muss zugeben, dass sie nicht leicht zu verstehen ist. Irgendwo ist ein tolles Bild ... Ich habe es selbst viele Male neu gezeichnet. Wenn ich einen Link dazu finde, werde ich die Antwort aktualisieren.

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Schau mal hier Es ist eine Verbesserung, aber irgendwo da draußen gibt es eine bessere. Beachten Sie in diesem Artikel, dass die asymmetrische Antwort die Summe der zweiten harmonischen, Grund- und Gleichstromkomponenten ist.