Purcell-Verstärkung unter einem Winkel: Richtung der Ladungsoszillation

BEARBEITEN: Ich werde einige Details zur Dynamik in Szenario 1 weiter unten erwähnen, da dies die zentrale Frage des OP zu sein scheint, wie in den Kommentaren klargestellt.

Im Einzelübergangsfall kann man eine Master-Gleichung für das System aufschreiben, die lautet

$$\dot{\rho}_t = -\frac{i}{\hbar} [H_t, \rho_t] + \mathcal{L}_t[\rho_t] \,.$$

Hier,$\rho_t$ist die Dichtematrix des Grund- und angeregten Zustands des einzelnen Übergangs ($t$für „Übergang“). Diese Master-Gleichung enthält daher nur die Freiheitsgrade des Übergangs, denn wir haben die Feldfreiheitsgrade innerhalb der Markov-Näherung nachgezeichnet, wie in der schwach gekoppelten Quantenoptik üblich.

Der effektive Hamilton- und Lindblad-Term sind gegeben durch [ 1 ]

$$H_s = \hbar (\omega_t + J_t) \frac{\hat{\sigma}^z}{2} \,,$$

Und

$$\mathcal{L}_t[\rho_t] = \frac{\Gamma_t}{2}\left( 2\hat{\sigma}^-\rho_t\hat{\sigma}^+ - \hat{\sigma}^+\hat{\sigma}^-\rho_t - \rho_t\hat{\sigma}^+\hat{\sigma}^-\right) \,.$$

Dies ist ungefähr die einfachste Master-Gleichung, die Sie bekommen können, mit einer Zerfallsrate $\Gamma_t$und eine entsprechende Frequenzverschiebung $J_t$und es gilt im Allgemeinen für einen einzelnen Übergang in einer dielektrischen Umgebung, solange wir uns bei einer schwachen Kopplung befinden (siehe [ 1 ] für Details.$\omega_t$ist die bloße Übergangsfrequenz im freien Raum.

Die Hauptfrage ist: Was sind die Werte von$\Gamma_t$Und$J_t$in der elektromagnetischen Umgebung? Dies wird durch die Struktur der Umgebung beeinflusst, wie zum Beispiel den Hohlraum oder die Materialeigenschaften. Wie auch unten angegeben [ 1 ]

$$\Gamma_t = \frac{2\omega_t^2}{\hbar\epsilon_0c^2} \mathbf{d}_t\cdot \mathrm{Im}[\mathbf{G}(\mathbf{r}_t, \mathbf{r}_t, \omega_t] \cdot \mathbf{d}_t^* \,,$$

und ähnlich

$$J_t = \frac{\omega_t^2}{\hbar\epsilon_0c^2} \mathbf{d}_t\cdot \mathrm{Re}[\mathbf{G}(\mathbf{r}_t, \mathbf{r}_t, \omega_t] \cdot \mathbf{d}_t^* \,.$$

Während in der Geometrie des OP die Funktion des Grüns etwas kompliziert sein kann, zeigt das Obige, dass die Dynamik unabhängig von der Geometrie qualitativ gleich bleibt . Es gibt Zerfall und eine Frequenzverschiebung, das war's. Die Achsenwechselladungsdynamik findet nicht statt. Der Grund ist, wie bereits vom OP vermutet: Aufgrund des einzelnen Übergangs wurde die Dynamik auf eine einzelne Achse beschränkt, die durch den Dipolmomentvektor gegeben ist.

Beachten Sie jedoch, dass die obige Situation physisch sein kann. Abhängig von der natürlichen Linienbreite und den beteiligten Frequenzen kann die Dynamik natürlich durch Resonanzbedingungen auf einen einzigen Übergang beschränkt sein.

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Ich beginne mit der letzten Frage.

Was passiert eigentlich in der beschriebenen Situation?

Es kommt darauf an, was genau mit „der beschriebenen Situation“ gemeint ist. Wenn ich die Frage durchlese, sehe ich einige verschiedene Szenarien, die den quantenmechanischen Zustandszerfall über Dipolübergänge und klassische Ladungsoszillationskonzepte mischen. Im Folgenden werde ich versuchen, auf jeden von ihnen einzeln einzugehen.

Szenario 1: Einzelübergangsmodell

Wir betrachten folgendes Modell: Ein einzelner Dipolübergang mit seinem Dipolmoment in der beschriebenen Richtung relativ zur langsamen und schnellen Achse des Hohlraums. In diesem Fall wird der allgemeinste Ausdruck für die Purcell-Verstärkung in Form des Greenschen Tensors der umgebenden dielektrischen Struktur angegeben. Die verstärkte Linienbreite bei voller Kavität beträgt (siehe [1] )

$$\Gamma = \frac{2\omega_A^2}{\hbar\epsilon_0c^2} \mathbf{d}\cdot \mathrm{Im}[\mathbf{G}(\mathbf{r}_A, \mathbf{r}_A, \omega_A] \cdot \mathbf{d}^* \,,$$

Wo$\omega_A$ist die Übergangsfrequenz des Atoms und$\mathbf{r}_A$seine Stellung. Verglichen mit der Formel im Buch von Mark Fox ist diese Formel allgemeiner und macht keine Annahmen wie Einmodenhohlräume usw. Die Polarisationsantwort ist vollständig im Green-Tensor enthalten.

Vor allem ist die Purcell-Verstärkung eine Aussage über die Zerfallsrate des angeregten Zustands über den Übergang. Das bedeutet, dass die langsame und die schnelle Richtung in der obigen Formel gewissermaßen summiert werden (aufgrund des Skalarprodukts auf beiden Seiten). Die Doppelbrechungseigenschaft wird daher nur eine interessante Abhängigkeit von der Richtung des Dipolmoments verursachen, da der Green'sche Tensor in diesem Fall nicht isotrop ist. Es ändert jedoch nichts an der Zerfallsdynamik des angeregten Zustands, der immer noch nur mit einer modifizierten Geschwindigkeit zerfällt.

Szenario 2: Modell eines einzelnen angeregten Zustands

Zunächst zur Beantwortung der offensichtlichen Frage: Wie unterscheidet sich dies von einem Modell mit einem einzigen Übergang? Der springende Punkt ist, dass im Allgemeinen, insbesondere bei entarteten Systemen, der angeregte Zustand über mehrere Kanäle in die verschiedenen entarteten Grundzustände zerfallen kann. In diesem Fall müssen wir über mehrere Übergänge summieren$i$, so dass

$$\Gamma = \sum_i \frac{2\omega_A^2}{\hbar\epsilon_0c^2} \mathbf{d}_i \cdot \mathrm{Im}[\mathbf{G}(\mathbf{r}_A, \mathbf{r}_A, \omega_A] \cdot \mathbf{d}^*_i \,,$$

aber die obige Aussage bleibt wahr.

Szenario 3: Ein realistisches Atom in einem angeregten Zustand

Für den realistischen Fall hängt alles von den Parametern und der physikalischen Einstellung ab. Welche Zustände sind an der Zerfallsdynamik beteiligt? Welche Übergangskanäle sind wichtig? Vielleicht haben wir sogar eine starke Kopplung, die die Dynamik von reinem Abklingen zu oszillierendem Verhalten grundlegend verändert? Dieses Szenario ist zu weit gefasst, um es allgemein anzugehen.

In diesem allgemeinen Fall sind jedoch Dynamiken denkbar, wie sie vom OP beschrieben werden.

Szenario 4: Klassische Ladungsschwingung im Feld

Für die klassische Ladungsoszillation haben wir keine Vorstellung von quantisierten Orbitalen oder der durch das Atom definierten Zustandsstruktur. In einer komplizierten Umgebung wie dem doppelbrechenden Hohlraum kann eine Rotation der Ladungsoszillation auftreten. Auch eine Trennung in eine multimodale Schwingung ist möglich.

Zusammenfassung

• In Szenario 1 und 2 ändert sich nicht viel, außer einer quantitativen Änderung der Zerfallsrate.
• In Szenario 3 und 4 können komplexe Zerfallsdynamiken auftreten, die eine weitere Spezifizierung der spezifischen physikalischen Situation erfordern.